许教授从来不知道自己的儿子是一个犯罪集团的一员,更不知道他和这个犯罪团伙中的人走得很近,也不知道自己的儿子还和这个团伙中的其他成员一起密谋犯案。尤其是一个喜欢将尸体打扮成艺术作品的M,和许楠泊走得尤其近。
负责破案的韩沉发现,这个犯罪集团的作案手段十分高明,每次都会在长期跟踪目标后才下手,之后还会在犯罪现场留下自己的字母代号,而这个犯罪集团就是字母团。字母团的领导核心是一直喜欢着苏眠的S,当他为了让韩沉停止调查关于自己建造的团队的案子而跟踪调查韩沉的时候,他发现自己一直喜欢的苏眠已经成为了韩沉的女友,这让S十分烦心,他想和苏眠在一起,但无奈自己是一个站在警察对立面的罪犯,这样的身份差异难以跨越。他想要将韩沉从苏眠身边赶开,而一直喜欢韩沉的辛佳也想将苏眠赶开,辛佳甚至将并不认识自己的苏眠约出来见面,试图让苏眠自己远离韩沉,但没能成功。
S不停回想着自己的童年,他从小就被父亲用残酷的方式培养成了一个犯罪高手,他也一直都认为这样的方式没有错,直到他听见苏眠的父亲在坠下楼之前斥责父亲不懂得爱的话,直到他遇见那个在父亲的墓前说自己永不节哀的苏眠。
韩沉在贝市有一群死党哥们儿,在他和苏眠恋爱后,他就经常带苏眠去和朋友们吃饭,两人的恩爱时常闪瞎周围朋友的眼睛,又一次饭局上,韩沉的朋友们起哄让韩沉娶苏眠,素面一时害羞,就找了个借口跑回了车上拿东西,在快要走到车子旁边的时候,有一个大男孩从她旁边走过,还抬起头对着她阴测测地笑了笑,苏眠不知道,这个男孩就是A。
辛佳和A策划了一个毒计,他们跟踪了韩沉和苏眠,趁他们去吃饭的时候,在韩沉的车上安了压力炸弹,只等着苏眠坐上去。A知道S喜欢苏眠,所以一开始就没打算要炸死她,为了好玩,A还跑去围观拆弹专家拆除炸弹。在炸弹被拆除后,苏眠发现那个倒计时的数字还在跳,顿觉不好,连忙和韩沉一起逃跑,而制作了炸弹的A当然知道这只不过是个玩笑,所以并未匆匆逃走,但苏眠却在跑过他身旁时拉着他一起跑。这个举动彻底俘获了A的心。
A想起了自己的爸爸,小时候,A的父亲在他喊饿的时候抢劫了一个女生,结果被别人打死,而苏眠刚刚拉着她跑的动作,也唤醒了A 中为数不多的温暖。
刚和苏眠一起度过了一个难关的韩沉听到了苏眠给自己的录音笔中的内容,不知不觉时,他和苏眠的感情已经难以分割了。录音里苏眠的声音听起来绝望又害怕,但哪怕在这个生死的关头上,苏眠也还是满脑子是韩沉,她虽然在说着和韩沉告别的话,但却表达着对韩沉的不舍。在此之后,韩沉向苏眠求婚了,他把戒指藏在了早餐里,给了苏眠一个而惊喜。两人的甜蜜让时刻关注着苏面的S心纠不已,在看见韩沉和苏眠亲密的举动后,他拨通了许楠泊的电话,似乎启动了一个计划。
苏眠为了字母团的案子去找许教授,但许教授不在家,只有许楠泊在。许楠泊状似无意地给苏眠看了她父亲当年事发的卷宗,还要求苏眠给他保密,不可以告诉许教授。卷宗上写着苏眠父亲的死和字母团有关,也是因为此,苏眠申请去字母团做卧底,想要找出还是自己父亲的真凶。她装作是一个口味刁钻的客人,接近了有着一家咖啡厅的M,自以为字母团不知道自己真实身份的苏眠还以为M这条大鱼上钩了,而实际上,M才是钓到了大鱼的人。
同时,为了苏眠去当卧底的请求,许教授为苏眠找来了警局猎鹰小组的邢警官,帮助她完成任务。苏眠删除了自己在公安大学的档案,抹去了自己和过去的一切关联,完全变了一个人。开始为了接近M而混迹各种交际场,韩沉为了苏眠加入了猎鹰组,也知道了苏眠是为了去做卧底才变了一个人。就在知道了韩沉也成为了猎鹰组的一员后,苏眠将自己父亲殉职的事情高起诉了韩沉,韩沉也开始全力配合她的工作。
为了让苏眠打入到字母团每部,警方策划了一起假的杀人案,让苏眠变成了制造案件的凶手。她去了夜店找了一个男人,不停地和他喝酒跳舞,最后男人把她带回了家,想要继续和她喝酒,但苏眠却让男人给自己在微波炉里加热罐头,导致了微波炉爆炸,杀死了男人,并让这一切看起来都只是个意外。在让M 看了自己“制造”的现场后,苏眠终于打进了字母团内部,也掉进了S精心布置的陷阱里。
苏眠在与字母军团众人的相处中,慢慢了解到其他的杀手们的个性。A是擅长火药爆炸物调制的年轻人;T沉默寡言,枪法高明,是以狙击为主的杀手;E是调配有毒物品的专家,她制毒,再由L下毒,两人配合无双;L有洁癖,颇有艺术品位,另一位M就是苏眠的引荐人,外表是咖啡店的店主,实际上是酷爱性窒息的杀人狂,另外还有一个杀手K,由于大家都戴着面具,苏眠并不知道K就是许湳柏。苏眠无意中进到S的书房,S书房内放着苏眠少女时期偷拍的照片,苏眠大惊失色,知道自己的身份早就暴露。苏眠强作镇定,躲进房间内给许教授发消息。许教授看到消息,欲去救苏眠,许湳柏阻止。许湳柏驾车撞翻自己父亲的车,许教授昏迷入院。在知道儿子的真实身份后,许教授选择跳楼自杀,许湳柏也因此变得更加扭曲。字母军团的计划仍然在进行,A和L伪装成警察找到和苏眠长相相似的表妹白锦曦,她也是一名警校学生,A和L哄骗白锦曦救援身陷危险的苏眠,随时做好准备代替苏眠,白锦曦担心表姐安危,毅然和男友分手。由于苏眠失去联系,韩沉知道苏眠陷入了危险。
一切按照S的安排进行,S、韩沉、苏眠三人被植入芯片导致失忆,失忆后的S徐司白和苏眠被字母军团剩下的人送到了江城。苏眠顶替了白锦曦的身份,徐司白成为法医顾问,由同样是字母军团里的小姚留在身边照顾。辛佳带走了韩沉,看似所有的人都有各自的命运。群龙无首的字母军团解散,众人等待S的回归。T读了S失忆前留给他的信,明白了芯片和S之所以这样决定的想法;许湳柏则在江城的马路上,遇到与他一样失意、孤独的陈离江。命运的齿轮让每个人都开始新的生活。半年后,苏眠带着韩沉来到白锦曦的墓前。苏眠想起小时候的回忆,白锦曦崇拜苏眠的父亲、并立志当警察的话言犹在耳,两人在墓前默默敬礼,感谢她为自己付出的一切。在一家室外咖啡厅,黑盾组众人在大案结束后聚集到了一起,冷面提及徐司白的尸体被找到,DNA鉴定的确是本人,而小姚行踪不明,黑盾组众人都期盼着苏眠能早日归队。苏眠和韩沉甜蜜对望,羡煞旁人。而在他们身后的一张桌子上,有人遗留下了一幅画像,画像上的人正是苏眠,落款是S。那人起身离开,苏眠看到他的背影,隐约觉得熟悉。